Mgr. Jacques Pessers, SVD

Uskup Atambua pertama adalah Mgr Jacques Pessers SVD. Uskup kelahiran Tilburg, Belanda, 5 Februari 1896 ini ditunjuk sebagai Vikaris Apostolik Timor Olandese (nama pertama Keuskupan Atambua) pada 1 Juni 1937.Pada 11 November 1948 Mgr Jacques Pessers ditunjuk lagi menjadi Vikaris Apostolik Atambua, sebab nama keuskupan berubah dari Vikariat Apostolik Timor Olandese menjadi Vikariat Apostolik Atambua.Mgr Jacques Pessers pensiun dari jabatannya sebagai Uskup Atambua pada 14 November 1957 dan meninggal pada 3 April 1961.

Mgr. Theodorus van den Tillaart, SVD

Uskup Atambua kedua adalah Mgr Theodorus van den Tillaart SVD. Ia ditunjuk menjadi Uskup Atambua pada 14 November 1957, dan ditahbiskan pada 29 Juni 1958.Ketika Vikariat Apostolik Atambua ditingkatkan statusnya menjadi Keuskupan Atambua, Mgr Van den Tillaart masih dipercaya untuk menjadi uskup. Ia meninggal pada 7 Mei 1991 di usia 81 tahun.

Mgr. Anton Pain Ratu, SVD

Uskup Atambua ketiga adalah Mgr Anton Pain Ratu SVD. Uskup kelahiran Tanah Boleng, Flores, 2 Juni 1929 ini adalah uskup pribumi pertama untuk Keuskupan Atambua. Sebelum resmi menjadi Uskup Atambua, Mgr Anton terlebih dahulu menjadi Uskup Auxilier Atambua.Mgr Anton ditunjuk sebagai Uskup Auxilier Atambua pada 2 April 1982. Ia baru resmi menduduki takhta Keuskupan Atambua pada 3 Februari 1984, dan pensiun pada 2 Juni 2007.

Mgr. Dominikus Saku, Pr

Uskup Atambua keempat, yang masih menjabat sampai sekarang adalah Mgr. Dominikus Saku, Pr. Dalam sejarah Keuskupan Atambua, Mgr Domi adalah uskup pertama dari kalangan imam projo Keuskupan Atambua.Mgr Domi lahir di Taikas, Timor, pada 3 April 1960. Setelah menempuh pendidikan calon imam selama kurang lebih 12 tahun, ia ditahbiskan menjadi imam pada 29 September 1992.Mgr Domi ditunjuk menjadi Uskup Atambua pada 2 Juni 2007, bersamaan dengan berhentinya Mgr Anton dari jabatannya sebagai Uskup Atambua. Mgr Domi menerima tahbisan espiskopal pada 21 September 2007.Tahun ini, Mgr Domi genap 10 tahun menjadi Uskup Atambua. Sepuluh tahun tentu bukan waktu yang singkat. Sudah banyak hal yang dilakukan Mgr Domi untuk perkembangan keuskupan yang berbatasan langsung dengan Timor Leste ini.